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固体物理学においては、組成を変えた混晶系の研究により、相境界近傍で異なる相同士がどのようにつながるかを調べることによって、相の本質を理解することができる。上記のようにCo1-xFexV2O4系においては、Co側の小さな磁歪状態とFe側の構造相転移が、組成xの変化に伴い連続的につながり、ヤーン・テラー効果とスピン軌道結合の組み合わせによる新しい振舞が示唆された。
MnV2O4においては、Mn2+ (3d 5 )は軌道自由度を持たないが、V3+ (3d 2)の軌道秩序による正方晶への構造相転移と磁気秩序が同時に発現することが知られている。そこで、Co1-xMnxV2O4単結晶を作製して、歪ゲージによる高感度歪測定と磁化測定を行い、Co側の小さな磁歪状態とMn側のVの軌道秩序がどのようにつながるかを調べた。得られた相図から、MnV2O4では磁気転移温度と構造転移温度が一致するが、Coをドープすると両者が分離することが分かった。また、ネール温度以下での歪は比較的小さいのに対し、低温の構造転移に伴う歪はそれより1桁大きい。ランダウ理論による解析では、磁化と軌道自由度の双二次結合によりこれらの振る舞いが再現され、小さな歪みは磁気秩序に起因し、大きな歪みは軌道秩序に由来することが示唆された。Co1-xFexV2O4系ではFeのヤーン・テラー効果が主要因であるが、Co1-xMnxV2O4系ではV軌道間のクーゲル・コムスキー型相互作用が原因であり、構造歪みの起源が本質的に異なることが明らかとなった。
さらに、温度によって正方晶歪の符号が変化する温度が磁化のピーク温度と一致することが明らかとなった。この挙動はCo1-xFexV2O4系でも観測されたものであり、磁場中で結晶ドメイと磁区が整列する際、完全に立方対称に近い状態で磁区の運動が最も容易になることにより説明される。
図2 左上：Co1 - xMnxV2O4の相図 右上：Co1-xMnxV2O4における正方晶歪の大きさ。丸はネール温度以下での歪（左軸）、四角は構造相転移温度以下での歪（右軸） 左下：Co1-xMnxV2O4における磁化のピーク（実線、右軸）と正方晶歪（丸と線、左軸） 右下：Co1 - xFexV2O4における磁化のピーク（実線、右軸）と正方晶歪（丸と線、左軸）
T. Kobayashi, M. Nakano and T.Katsufuji,
“Relationship between the two phases in a series of orbital-spin-coupled systems: Co1-xMnxV2O4”,
Phys. Rev. B 113, 214404 (2026).
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